Charlotte Cerita ini berpusat pada seorang cowok bernama Yuu Otasaka, yang mempunyai kemampuan khusus yaitu dapat memasuki tubuh orang hanya dalam waktu 5 detik, awal nya yuu menggunakan kemampuan nya itu untuk melakukan hal-hal yang tidak penting. seperti untuk mencontek atau mencuri hati untuk gadis yang dia sukai atau untuk memasuki sekolah yang ia impikan.

Secara tak terduga ia di rekam oleh naotomori yang memiliki kemampuan untuk menghilang di hadapan musuh nya, dan ia memaksa yuu untuk pindah di akademi di hoshino dan bergabung anggota osis.

Disana ia bergabung dengan beberapa orang baru seperti Takajou Joujirou, seorang yang mampu bergerak dengan kecepatan tinggi tetapi tidak terkendali. Dan tujuan anggota OSIS disana adalah untuk mengamankan supaya tidak terekspos oleh organisasi luar.